电子束光刻在大面积微纳光学器件制造中的潜力

Uwe D. Zeitner,^1,2,* Michael Banasch,³ Marcus Trost¹

¹Fraunhofer-Institut für Angewandte Optik und Feinmechanik IOF (Germany)

²Hochschule für Angewandte Wissenschaften München (Germany)

³Vistec Electron Beam GmbH (Germany)

^*Address all correspondence to Uwe D. Zeitner, uwe.zeitner@iof.fraunhofer.de

摘要 

基于可变形状束（VSB）写入和字符投影（CP）的高分辨率、高通量光刻技术（如电子束光刻）的出现，为多种光学纳米结构的灵活应用开辟了道路。本文讨论了这些图案化方法的技术特点、优势与局限性，并展示了如何通过结合这些技术实现多样化的光学纳米结构，包括用于超短激光脉冲或高分辨率光谱仪的光栅、非球面测试的计算机生成全息图（CGH）、各类光学超构结构（透镜与光栅）以及紫外偏振器等。

1. 引言 

微结构光学在20世纪90年代中期首次迎来发展高峰，当时人们尝试通过衍射结构实现光学功能¹。尽管当时衍射光学未能满足许多高期望，但此后针对光学微纳结构的专用制造技术取得了显著进步，推动此类元件广泛应用于多个领域^2-7。近年来，光学超构材料的研究尤为活跃，其通过纳米图案化实现新颖的光学功能⁸

本文重点探讨现代电子束光刻技术在高端应用中定制光学功能所需纳米结构制造的巨大潜力。其核心挑战在于：微结构光学元件需在纳米尺度上精确控制特征尺寸，同时需在大面积基板上实现图案化。基于可变形状束（VSB）写入原理的电子束光刻技术可通过单次曝光灵活调整矩形或三角形等几何基元尺寸，是迈向这一目标的第一步。对于高度重复的图案（如光栅部分），字符投影（CP）技术更具优势。相比像素化曝光策略，CP可将曝光次数和写入时间减少约100至10,000倍⁹。

下文将简要回顾电子束光刻中不同写入模式的基本原理，并通过典型微光学结构案例讨论其优势与局限性。研究重点将放在300 mm量级超构透镜/光栅等元件的图形化潜力，以及写入模式对光散射、波前质量等关键光学性能参数的影响。

2. 用于纳米光学结构的高效电子束光刻技术 

在光学应用中，定制光的传播路径在物理上可通过两种方式实现：一是利用不同材料界面处的光折射或反射，二是利用尺寸与光波长相当的结构引发的相干（或非相干）散射过程，并借助衍射现象。随着20世纪80至90年代特定直接写入光刻图案化方法的发展，后一种方法逐渐应用于光学领域；近年来，由于计算机辅助光学建模与设计技术的显著进步，尤其是针对一类被称为“光学超材料”的结构，该方法愈发普及。这些超结构由横向尺寸甚至小于所用光波长的图案组成，其可定制的光-结构相互作用能够实现传统光学材料无法具备的功能，例如可定制的波长相关衍射⁴、偏振相关特性¹⁰、特定吸收性能¹¹，甚至增强的非线性光学响应（如波长转换）。 

光学纳米结构的制备对所用图案化技术提出了多项挑战。除高分辨率外，还需具备高度灵活性，以高位置精度可重复地生成各种横向几何结构。为满足实际应用需求，相关技术还需在合理的图案化时间内实现大面积加工——针对光学应用，尤其需在柔性基底几何结构和材料上完成加工。这些综合要求明确区分了光学纳米结构光刻技术与微电子领域的光刻技术。在微光学领域，典型流程是先通过光刻曝光在抗蚀剂层上定义初始图案，随后通过刻蚀或剥离工艺将图案转移到特定材料层或基底中。图1展示了一种用于制备二元微光学元件的常见图案化工艺，弗劳恩霍夫应用光学与精密工程研究所（Fraunhofer IOF）的实验室也采用了该工艺。

图1 在熔融石英衬底上通过光刻实现光学纳米结构的制造工艺流程。

图案化工艺始于在衬底上沉积铬（Cr）和电子束敏感抗蚀剂的双层膜。随后，使用SB350 OS电子束写入器（Vistec Electron Beam GmbH）通过电子束光刻将光栅结构曝光到抗蚀剂中。干蚀刻工艺用于将图案转移到铬层中。去除剩余抗蚀剂后，铬层将作为硬掩模，用于后续在电感耦合等离子体反应器中的反应离子蚀刻步骤（ICP蚀刻），以便将光栅结构转移到熔融石英衬底表面所需的高深宽比结构中。最后，去除剩余的铬掩模层。所得的熔融石英结构可直接用作光学元件，或作为母版用于后续复制步骤（如纳米压印工艺），以实现大量元件的制备。 

使用电子束写入器定义纳米结构的优势在于，基于高电子能量可实现几纳米范围内的高横向分辨率。然而，在使用聚焦点束探针的电子束光刻工具中，写入速度和吞吐量相当低，仅能将可图案化面积限制在几平方毫米。通过所谓的可变形状束（VSB）技术和单元投影（CP）写入机制，可将写入速度大幅提升几个数量级。这两种技术分别采用不同类型的电子光学系统来生成尺寸可调的电子探针，甚至投影更复杂的单元结构。不同的电子束写入机制如图2所示。

图2 电子束光刻中的写入机制。

在可变形状束（VSB）模式中，待曝光的图案被分解为尺寸可变的基本图形（矩形和三角形），其最大尺寸约为2μm×2μm，实际尺寸可按1纳米的步长进行调整。单个曝光单元以高精度拼接在一起，形成更复杂的曝光几何图形[例如计算全息图（CGH）的曲线图案，见第3节]。 

对于小型（且可能重复）的复杂曝光几何图形，通过矩形或三角形近似所需形状会产生大量曝光单元，进而导致曝光时间过长，这在实际应用中可能并不可行。除了相关的曝光成本外，整个工艺的稳定性也面临挑战<12>。在这种情况下，进一步提高吞吐量的方法是使用单元投影（CP）写入模式，该模式将复杂的曝光几何图形硬编码到所谓的微型掩模版中。以SB350 OS电子束写入器为例，最大尺寸为2μm×2μm的复杂图案可通过单次电子束曝光完成。电子光学系统支持选择各种几何图形（具体取决于2048至12,800个微型掩模版的实际尺寸），它们可在曝光布局中灵活组合，并与VSB曝光单元无缝衔接。CP模式写入的图案实例如图3所示。

图3 通过CP写入模式电子束光刻生成的复杂图案的扫描电子显微镜（SEM）图像。插图显示了用于组成所示图案的微型掩模版形状。

3. 电子束写入纳米光学元件实例 

以下通过三个不同实例讨论不同电子束写入机制的潜力：用于非球面镜测试的大型高精度计算全息图（CGH）、超大型超表面光栅，以及具有极低光散射的衍射轴棱锥。其他电子束写入光学微结构的实例（如用于星载光谱学或地基天文仪器的各种高性能光栅）已在其他文献中报道<4,7>。 

3.1. 望远镜光学非球面测试用计算全息图 

最先进的天文望远镜通常需要非球面或自由曲面反射镜/透镜，以实现所需的衍射极限性能。对这类光学元件进行最高精度表征的首选方法是干涉测量法测试，利用计算全息图（CGH）将干涉仪的波前适配到被测表面的非球面形状。在此过程中，CGH成为光学元件精度的“标尺”，因此其生成的波前需满足极高的精度要求。在现代望远镜中，需实现单纳米级的均方根（rms）波前误差值。CGH的制备工艺与图1所示类似，波前误差要求直接转化为光刻曝光工艺的定位精度要求。 

对测试CGH精度提出极端要求的一个实例是欧洲南方天文台（ESO）极大望远镜（ELT）的次镜<13>。由于次镜为凸面，直径4.2米，无法直接通过CGH表征，而是在制备过程中使用折射式非球面参考板进行测试。弗劳恩霍夫IOF研究所采用上述电子束光刻工艺制备了用于表征该参考板的CGH。从光学角度看，CGH可视为局部周期变化的光栅结构，其对应图案不具有重复性，需通过可变形状束（VSB）写入模式在9英寸熔融石英掩模空白衬底上曝光。为最小化衬底本身对波前误差（WFE）的影响，采用离子束修形工艺对其进行抛光，最终透射波前误差残差为2.4 nm rms（均方根值）。 

图4展示了参考板的干涉测试装置及制备的测试CGH。借助VSB写入模式，可在约54.6小时的曝光时间内，在205mm×205mm的CGH区域完成图案化。 

图4 用于ELT次镜（M2）参考板的干涉测量装置：利用尺寸为230mm×230mm的高精度CGH，将干涉仪出射的球面波前适配到参考板的非球面形状。

根据公式（1），CGH结构光刻写入过程的局部定位误差ε会直接转化为CGH的波前误差ΔW： 

公式1：ΔW(x,y)=−mλε(x,y)/P(x,y)

其中P(x,y)为CGH的局部周期。曝光的位置误差通过LMS-IPRO 2（KLA Tencor）设备，利用20×20基准标记网格进行表征。测得的x和y方向位置误差分别为7.6 nm和18.1 nm[见图5(a)]。由该位置误差引起的双程透射波前误差如图5(b)所示，均方根值仅为0.7 nm，体现了电子束光刻图案定义可实现的高精度。 

图5(a) 利用LMS-IPRO测量的ELT M2参考板CGH电子束曝光横向位置误差。(b) 位置误差引起的双程透射波前误差图。

3.2. 超大尺寸超表面光栅 

第二个实例展示了单元投影（CP）写入模式在覆盖大面积光学纳米结构方面的巨大潜力。这对于实现超结构尤为重要，因为超结构通常由一组重复的单元结构组成。由于电子束光刻提供的高分辨率，采用该技术制备此类结构较为常见。然而，传统报道的尝试通常使用带点束探针的电子光学系统，导致可实现的光学区域仅局限于几平方毫米<14>。 

本文报道了在完整300毫米直径硅晶圆上制备有效介质超表面光栅纳米压印母版的实例。如图6所示，光栅布局由直径和间距变化的密集点阵列组成，最小特征尺寸为100纳米，间距200纳米。此图案中包含的点数量如此之多，即便圆形图案无需通过多个矩形曝光单元近似，也无法使用可变形状束（VSB）写入模式实现。图6（b）展示了超结构如何通过一组微型掩模版组装而成，每个微型掩模版包含6×6至12×12的圆形曝光图形阵列，可通过单次电子束曝光完成。

图6(a) 300 毫米硅晶圆上的超表面光栅布局。(b) 将光栅周期分解为一组四种不同的微型掩模版，每个掩模版包含 6×6 至 12×12 的圆形点阵列，这些点的尺寸和间距各不相同。

VSB 和 CP 方法的模拟写入时间估计对比，以及基于 CP 实现演示器的实测写入时间，均列于表 1。

表 1 分别采用 VSB 和 CP 写入模式制备超表面光栅的模拟与实验测定写入时间及曝光次数。

图 7 展示了实际曝光及通过反应离子蚀刻将图案转移至硅晶圆的结果。该超表面光栅旨在用作后续纳米压印复制的母版，针对如此大面积和小特征尺寸的复制技术目前正在研发中。目前，所示的基于单元投影（CP）的电子束光刻工艺似乎是在合理时间范围内实现此类大型超结构的唯一可行技术。

图7  300毫米硅晶圆上直径280毫米的超表面光栅照片，以及抗蚀剂结构和经蚀刻转移至硅衬底后的超表面结构的扫描电子显微镜（SEM）图像。

3.3. 低散射衍射轴棱锥结构 

第三个实例展示了单元投影（CP）写入模式在改善微光学元件光学功能方面的潜力，即减少确定性杂散光，尤其是在计算全息图（CGH）等曲线结构中。使用传统可变形状束（VSB）方法曝光此类结构时，需通过矩形或三角形电子束曝光单元来近似局部周期变化的弯曲光栅线。由于局部周期或曲线方向在结构布局上的位置变化较弱，所需结构与其曝光近似之间可能产生莫尔条纹。这会导致宏观超结构叠加在目标衍射结构上，甚至肉眼可见。结合矩形曝光形状的优先方向，这些超结构会引发不期望的衍射效应或“衍射重影”，可能影响干涉测量的波前精度（如非球面测试CGH）或光谱灵敏度（如高分辨率光谱仪光栅）。电子束光刻中的CP写入模式可有效抑制此类超结构及相关不良衍射效应。为验证这一点，选择衍射轴棱锥结构作为测试结构，分别采用VSB和CP两种写入模式进行曝光。衍射轴棱锥由圆形光栅结构组成，可视为局部周期恒定但光栅方向呈圆形变化的特殊CGH案例。选择该结构是因为其关于光散射图案的光学表征比一般测试CGH更直观。 

轴棱锥结构的局部周期定义为700 nm，单个元件直径15 mm。两种写入模式均在硅晶圆上的FEP171型（富士胶片）化学增幅抗蚀剂中进行曝光。传统VSB曝光中，曝光数据制备利用可用的矩形和三角形形状以获得最佳结构近似；CP写入模式下，曝光数据仅包含圆形曝光单元，其直径从数百个可用微型掩模版中选取，以最佳匹配轴棱锥的目标线宽。图8显示了显影后轴棱锥中心处二元抗蚀剂结构的扫描电子显微镜（SEM）图像，叠加在SEM图像上的是两种写入模式使用的曝光形状。可见，在微观尺度上，两种曝光均产生高度相似的结果，线边缘粗糙度或图案保真度无明显差异。

图8 采用(a) VSB写入模式和(b) CP写入模式曝光的二元轴棱锥结构扫描电子显微镜（SEM）图像。叠加在SEM图像上的是两种写入模式使用的曝光形状。

若对这两种不同结构的光学功能（尤其是其光散射图案和衍射重影）进行分析，可明显观察到显著差异，如图9所示。利用弗劳恩霍夫IOF研究所研发的MLS10散射仪<15>，在波长λ=395 nm下直接对抗蚀剂结构进行光散射测量。未进行任何额外的转移工艺，仅获取写入工艺的散射特征，以避免后续工艺步骤产生的附加影响。

图9 曝光轴棱锥结构在波长395 nm下的后向半球杂散光测量结果。上、下两行分别对应VSB和CP写入模式的测量结果。右侧为两种情况下基于曝光单元近似的计算衍射图案对比。

轴棱锥的预期光学功能是生成圆形衍射环，这在测量结果中清晰可见。然而，除该衍射图案外，特别是VSB写入的元件在记录的散射图案中显示出多种额外特征，这些特征源于圆形光栅分解为矩形和三角形曝光单元。这包括在目标衍射环外可见的虚假部分环图案，以及沿笛卡尔坐标方向的十字形衍射结构。在CP写入的轴棱锥中，这些不期望的图案被明显抑制甚至完全不存在。因此，其光学功能的实现更为纯净，此类元件在应用中对波前精度或信噪比的负面影响可大幅降低。 

此外，使用CP写入模式制备轴棱锥元件的时间比VSB模式缩短约一半。

4. 与其他光刻技术的对比

本节简要讨论上述 VSB/CP 电子束写入技术，並与另外两种当代高分辨率光刻图案化方法进行对比：多电子束光刻（又称互补电子束光刻，CEBL）<16> 和光学光刻。

当今的光学光刻工具基本能够处理上一节所述元件的特征尺寸。这类工具的曝光基于包含掩膜图案的缩小成像。由于采用并行处理，光学光刻始终比任何直接写入技术快得多。因此，在光学光刻与基于 VSB/CP 的电子束光刻之间做出选择的核心问题在于：实现所需光学性能的工作量。对光学光刻而言，这与掩膜质量相关。高分辨率光学图案可能需要对掩膜图案进行精细近似，导致掩膜制造耗时漫长，成本高昂。因此，不同技术的选择必须考虑所需元件数量及最终消费品的售价 —— 这无法一概而论。在高分辨率结构的原型设计与优化，以及专用高端掩膜制造不经济的小批量生产中，VSB/CP 电子束光刻始终是理想方案，兼具高灵活性、短交付周期与合理成本。此外，该技术在可用衬底尺寸和材料方面也具有更高灵活性，而光学光刻对此通常限制较多。

另一方面，多电子束直接写入（CEBL）技术在写入速度上优于本文讨论的 VSB/CP 技术，且图案化灵活性不受限，因此基本可应用于第 3 节所述的类似场景。其写入时间与可用电子束数量成比例，传统 6 英寸光掩膜可在约 10 小时内完成曝光，几乎与曝光次数或图案复杂度无关 <17>。高斯光束形状支持曝光高分辨率曲线图案。然而，CEBL 技术在实现均匀位置精度和临界尺寸（CD）控制上面临更大挑战，对数据处理的要求也显著更高。目前，CEBL 写入器的设备成本超过 VSB/CP 设备，因此拥有成本更高。因此，技术选择需基于具体应用场景的详细考量。

5. 总结

基于现代写入机制（如 VSB 原理或 CP 模式）的电子束光刻技术，融合了超高图案化分辨率、高位置精度和高图案保真度，同时吞吐量较聚焦点束探针技术提升多个数量级。尤其对于常含重复图案的纳米光学结构，这是一种极为强大的光刻技术，能够处理数十平方厘米级的实际应用元件尺寸。CP 曝光模式的微型掩模版台可承载数千种不同形状，为复杂布局的实现提供了最高灵活性。此外，两种写入模式可协同应用，制备适用于多种场景的纳米光学结构，例如超短激光脉冲光栅、高分辨率光谱仪光栅、非球面测试用计算全息图、光学超表面透镜、局部取向可变的紫外偏振片等。

致谢

部分研究工作由德国联邦教育与研究部在 “高端微纳光学制造技术” 项目（资助号：FKZ 03Z1HN32）中资助。作者感谢弗劳恩霍夫 IOF 研究所先进微纳光学中心、CMN 光学及功能表面与涂层部门全体同事的宝贵贡献，以及 Vistec Electron Beam GmbH 公司的长期稳定支持。本文亦作为 SPIE 会议论文发表 < 18>。

References

1. Micro-Optics: Elements, Systems and Applications, Taylor & Francis Ltd.( (1997). Google Scholar

2. A. Brückner et al., “Thin wafer-level camera lenses inspired by insect compound eyes,” Opt. Express, 18 24379 –24394 https://doi.org/10.1364/OE.18.024379 OPEXFF 1094-4087 (2010). Google Scholar

3. R. Voelkel et al., “Advanced mask aligner lithography: new illumination system,” Opt. Express, 18 20968 –20978 https://doi.org/10.1364/OE.18.020968 OPEXFF 1094-4087 (2010). Google Scholar

4. U. D. Zeitner et al., “High-performance diffraction gratings made by e-beam lithography,” Appl. Phys. A, 109 (4), 789 –796 https://doi.org/10.1007/s00339-012-7346-z (2012). Google Scholar

5. C. Li et al., “Etendue conserving light shaping using microlens arrays with irregular lenslets,” Proc. SPIE, 10693 1069304 https://doi.org/10.1117/12.2313803 PSISDG 0277-786X (2018). Google Scholar

6. R. Leitel et al., “Evaluation of lenslet fabrication technologies for micro-optical array projectors,” Proc. SPIE, 10692 1069206 https://doi.org/10.1117/12.2313971 PSISDG 0277-786X (2018). Google Scholar

7. U. D. Zeitner et al., “High efficiency transmission grating for the ESO CUBES UV spectrograph,” Exp. Astron., 55 281 –300 https://doi.org/10.1007/s10686-022-09840-1 EXASER 0922-6435 (2022). Google Scholar

8. H.-T. Chen, A. J. Taylor and N. Yu, “A review of metasurfaces: physics and applications,” Rep. Prog. Phys., 79 076401 https://doi.org/10.1088/0034-4885/79/7/076401 RPPHAG 0034-4885 (2016). Google Scholar

9. M. Hädrich et al., “Optical metasurfaces made by cell projection lithography,” Photonics Views, 19 28 –31 https://doi.org/10.1002/phvs.202200036 (2022). Google Scholar

10. U. D. Zeitner et al., “Polarization multiplexing of diffractive elements with metal-stripe grating pixels,” Appl. Opt., 38 2177 –2181 https://doi.org/10.1364/AO.38.002177 APOPAI 0003-6935 (1999). Google Scholar

11. U. Huebner et al., “Exploiting extreme coupling to realize a metamaterial perfect absorber,” Microelectron. Eng., 111 110 –113 https://doi.org/10.1016/j.mee.2013.02.028 MIENEF 0167-9317 (2013). Google Scholar

12. X. Thrun et al., “15 days electron beam exposure for manufacturing of large area silicon based NIL master,” Microelectron. Eng., 110 119 –122 https://doi.org/10.1016/j.mee.2013.02.082 MIENEF 0167-9317 (2013). Google Scholar

13. F. Burmeister et al., “CGH for ESO’s ELT M2 reference plate: fabrication of high precision CGHs,” Proc. SPIE, 11451 114510W https://doi.org/10.1117/12.2562827 PSISDG 0277-786X (2020). Google Scholar

14. C. Spägele et al., “Multifunctional wide-angle optics and lasing based on supercell metasurfaces,” Nat. Commun., 12 3787 https://doi.org/10.1038/s41467-021-24071-2 NCAOBW 2041-1723 (2021). Google Scholar

15. S. Schröder et al., “Spectral angle resolved scattering of thin film coatings,” Appl. Opt., 53 A35 –A41 https://doi.org/10.1364/AO.53.000A35 APOPAI 0003-6935 (2014). Google Scholar

16. E. D. Liu et al., “Multiple columns for high-throughput complementary e-beam lithography (CEBL),” Proc. SPIE, 8323 83231Y https://doi.org/10.1117/12.916118 PSISDG 0277-786X (2012). Google Scholar

17. B. Shamoun et al., “Multi-beam mask writer in EUV era: challenges and opportunities,” Proc. SPIE, 11610 116100Q https://doi.org/10.1117/12.2586863 PSISDG 0277-786X (2021). Google Scholar

18. U. D. Zeitner, M. Banasch and M. Trost, “The potential of e-beam lithography for micro- and nano-optics on large areas,” Proc. SPIE, 12497 1249703 https://doi.org/10.1117/12.2658440 PSISDG 0277-786X (2023). Google Scholar

作者简介 

Uwe D. Zeitner 于1999年获得物理学博士学位，此后一直在德国耶拿弗劳恩霍夫IOF研究所（Fraunhofer IOF）工作，目前担任该所科学委员会成员。自2022年起，他担任德国慕尼黑应用科学大学技术光学研究教授。其研究领域为光学应用的微纳光刻解决方案开发，在高性能光学元件及光栅开发方面具有深厚背景，相关成果应用于激光脉冲压缩、欧洲航天局多项任务的星载光谱学等领域。 

其他作者简介暂未提供。